秋瑾主持大通学堂后，派尹锐志和竺绍康等回嵊县联络会党，谋划接应事宜。徐锡麟、秋瑾皖浙举义失败以后，尹锐志也被通缉，流亡上海，以卖报为掩护，与姚勇忱、王金发等秘密开展革命活动，并学习制造炸弹。次年夏，尹锐志回绍兴办女学，协同王金发处死了杀害秋瑾的幕后人——绍兴绅士胡道南。
清末以暗杀满族权贵和地方大员来推动革命，曾风行一时。光复会的领导也将暗杀作为推动革命的手段。尹锐志、尹维俊姐妹亦曾于1909年携带炸弹，潜伏北京一年，企图炸死清廷要员，终因清军防守严密，未能得手。其时，姐姐尹锐志年仅十八岁，妹妹尹维俊才十四岁，其革命勇气和胆略着实可嘉。
在辛亥革命中，东南的光复会“厥功甚伟”。正如日本历史学家中村哲夫教授指出的：光复会在上海率先响应鄂省独立，连带推动江苏、浙江的独立，“直接影响和决定了清朝日后的倾覆”。1911年6月，光复会领导人陶成章去南洋募款，光复会的日常工作实际由尹氏姐妹主持。这年10月武昌起义爆发，尹氏姐妹力谋响应，以陶成章名义运动沪上各界人士，联络沪军管带陈某、吴淞海军朱庭燎、陆军黄汉湘参加光复会，共同策划革命。不久，同盟会元老李燮和从南洋回到上海，任光复军总司令。上海制造局的沪军反正后，同盟会员陈其美提出拥有制造局所存枪械的大部分、平分制造局存银、在制造局设立沪军都督府、由他任沪军都督、光复军总司令部移驻吴淞等要求，尹锐志都一一答应。（见周亚卫的《辛亥革命亲历记》）为了顾全大局，李燮和也“力示谦逊”，陈其美就这样成为了上海光复后的沪军都督。